او از سال ۱۳۸۶ تا ۱۹ شهریور ۱۳۹۲ نیز دبیر شورای عالی امنیت ملی و رئیس گروه مذاکره‌کننده هسته‌ای ایران با کشورهای غربی بود. وی پیش از این رئیس ادارهٔ بازرسی وزارت خارجه، مدیر بررسی‌های جاری دفتر رهبری و معاون اروپا و آمریکای وزارت امور خارجه جمهوری اسلامی ایران بوده است.  وی در دوران جنگ ایران و عراق رزمنده بود و در این نبرد یکی از پاهایش قطع شد. وی دارای دکترای علوم سیاسی از دانشگاه امام صادق است و در دانشگاه امام صادق تهران به تدریس دیپلماسی پیامبر مشغول است. سعید جلیلی به زبان‌های انگلیسی و عربی آشنایی دارد.